Watak utama

* Takamachi Nanoha - Merupakan watak utama yang baik hati dan komited terhadap tugasnya.* Fate testarossa - Sahabat Nanoha yang berperwatakan tegas dan mementingkan persahabatan.* Yagami Hayate - Tuan kepada Buku Kezaliman yang menderita akibat rohnya diserap oleh buku kezaliman.

Watak Sampingan

Pegawai Tadbir Jabatan Angkasa Bureau

* Gill Graham - Pegawai tertinggi bagi Jabatan Angkasa Bureau.* Lindy Harlaown - Penolong Gill Graham dan ibu kepada Chrono.* Chrono Harlaown - Seorang anak yang taat dan pegawai yang dedikasi.* Amy Lamietta - Seorang yang lucu serta suka menganggu ketenteraman Chrono.

Keluarga Nanoha

* Takamachi Shiro - Ayah kepada Nanoha yang kelihatan kacak biarpun sudah tua.* Takamachi Momoko - Ibu Nanoha yang comel, dan dia menguruskan kedai kek.* Takamachi Kyouka - Abang Nanoha yang menaruh perasaan kepada kakak Suzuka.* Takamachi Miyuki - Sering kali dilihat bersama Yuno kerana dia gilakan binatang yang comel.

Sahabat Nanoha

* Alisa Bannings - Sahabat Nanoha yang paling gila gila.* Suzuka Tsukimura - Sahabat yang pendiam dan lemah lembut.* Yuno Scrya - Sahabat dan familiar bagi Nanoha.* Arf Testarossa - Arf merupakan familiar bagi Fate tetapi Arf juga mengambil berat mengenai Nanoha.

Guardian Knight

Guardian Knight yang juga dikenali sebagai Wolkenritter (ヴォルケンリッター Vorukenrittā, Bahasa German. "Cloud Knights") ialah sebahagian daripada Buku Kezaliman. Mereka juga seperti Fate testarossa iaitu sebuah program ciptaan teknologi baru. Seluruh kehidupan Guardian Knight ialah menunaikan hasrat Master @ Tuan mereka iaitu Tuan kepada Buku Kezaliman. Mereka juga bertanggungjawab untuk melengkapkan Buku Kezaliman sebanyak 666 muka surat diisi dengan Linker Core untuk membangunkan kuasa sebenar Tuan mereka. Guardian Knight terdiri daripada Signum, Shamal, Vita, Zafira dan Yagami Reinforce. Manakala Tuan mereka ialah Yagami Hayate. Guardian Knight menggunakan Sistem Ancient Belka.

• Yagami Signum (シグナム, Shigunamu)

Suara Latar : Kaori ShimizuSignum ialah ketua kepada Guardian Knight. Gelarannya ialah Kesatria Pedang (剣の騎士, Ken no Kishi). Perwatakan Signum tampak tegas dan dia amat mementingkan tugasnya. Signum lebih pendiam tetapi Signum sanggup lakukan apa saja demi Masternya. Perwatakannya kelihatan sama seperti Fate yang tidak menghiraukan perbuatannya sama ada salah ataupun betul demi orang yang tersayang. Signum pertama kali dilihat dalam episod 2 di mana dia datang menyerang Fate untuk menyelamatkan Vita. Berlakulah pertempuran yang dasyat antara mereka berdua dan Fate akhirnya kalah kerana Bardiche terlalu lemah jikalau dibandingkan dengan Laevatein. Setelah Fate mengupgrade Bardiche barulah mereka bertarung dengan adil. Signum menghormati Fate dan begitu juga dengan Fate yang menghormati Signum. Signum memperkenalkan dirinya kepada Fate

Signum meluangkan masanya bersama sama dengan keluarga Yagami dan kadangkala mereka berjalan jalan dengan Hayate. Signum lebih berhati hati dalam membuat tindakan berbeza sekali dengan Vita. Hayate mengetahui bahawa dirinya ialah Master mereka, Hayate melarang Signum daripada mengumpul Linker Core kerana ianya membahayakan nyawa Mage yang lain. Namun begitu, Signum tetap mengumpul Linker Core kerana ingin memulihkan kembali Masternya. Apabila Signum bertemu dengan Nanoha, Fate, Alisa dan Suzuka yang datang melawat Hayate di hospital, keadaan menjadi tegang. Menjelang malam, mereka berlawan di atas bangunan. Nanoha dan Fate yang mengetahui hubungan Guardian Knight dengan Hayate, segara memberi nasihat supaya menghentikan perbuatan mereka. Namun Guardian Knight tetap dengan pendirian mereka. Ketika bertarung, muncul sepasang kembar yang tidak dikenali. Mereka menyedut Linker Core Guardian Knight menyebabkan Hayate naik marah.

Signum dan Guardian Knight yang lain kembali hidup apabila sistem mereka dibina kembali oleh Hayate yang dapat menguasai jasadnya sendiri daripada Reinforce. Apabila kembali sedar, Signum meminta maaf kepada Hayate kerana dia mengumpul Linker Core tanpa pengetahuan Hayate sekaligus memungkiri janjinya terhadap Hayate. Hayate bagaimanapun tidak menyalahkan mereka dan dia mengucapkan welcome back everyone. Apabila Buku Kezaliman berjaya ditewaskan, Guardian Knight berkhidmat dengan Jabatan Angkasa Bureau. Signum pula lebih mengambil berat terhadap Fate testarossa.

• Yagami Shamal (シグナム, Shamaru)

Suara Latar : Ryōka YuzukiShamal merupakan ahli Guardian Knight yang tertua. Gelarannya ialah Kesatria Tasik (湖の騎士, Mizūmi no Kishi). Perwatakan Shamal tampak lemah lembut dan dia amat mementingkan tugasnya. Shamal lebih kepada seorang yang matang. Shamal gemar melakukan kebanyakan kerja rumah seperti memasak dan membasuh kain. Dia kelihatan seperti ibu yang mempunyai 4 anak. Jikalau Guardian Knight yang lain mempunyai kelebihan dalam menyerang, Shamal pula mempunyai kelebihan dalam menyembuhkan luka luka dalaman. Intelligent devicenya ialah Klarer Wind yang berbentuk cincin berbeza sekali dengan Mage yang lain iaitu berbentuk tongkat. Shamal mungkin mendapat gelaran Kesatria Tasik merujuk kepada sejarah Athuria yang mempunyai Lady Of The Lake, berkebolehan untuk menyembuhkan penyakit, dan Klarer Wind juga mungkin merujuk kepada "Hand of the Healing Wind" (風の癒し手 Kaze no Iyashite). Shamal memperkenalkan dirinya kepada Fate dan Nanoha

Shamal pertama kali dilihat apabila tiba di lokasi lawan dan dia merentap Linker Core milik Nanoha dari belakang. Kemudian, Shamal juga mahir dalam memasang Barier @ Penghadang untuk mengelakkan pihak Jabatan Angkasa Bureau menjejaki mereka. Apabila perlawanan reda, Shamal lebih suka meluangkan masa untuk mencipta peluru, iaitu Sistem Cartridge dan keluar bersama sama dengan keluarga Yagami serta kadangkala membawa Hayate ke perpustakaan awam kerana Hayate amat suka membaca buku, menyebabkan Hayate bertemu dengan Suzuka Tsukimura. Pertemuan mereka membuahkan persahabatan sehinggakan Suzuka mengajak Alisa Bannings, Takamachi Nanoha dan Fate testarossa untuk turut sama mengikut ke hospital untuk melawat Hayate. Pertemuan yang tidak disangka menyebabkan berlakunya perlawanan di malam hari sekaligus Nanoha dan Fate mengetahui bahawa Hayate lah Master mereka.

Nanoha dan Fate, segara memberi nasihat supaya menghentikan perbuatan mereka. Namun Guardian Knight tetap dengan pendirian mereka. Ketika bertarung, muncul sepasang kembar yang tidak dikenali. Mereka menyedut Linker Core Guardian Knight menyebabkan Hayate naik marah.Shamal dan Guardian Knight yang lain kembali hidup apabila sistem mereka dibina kembali oleh Hayate yang dapat menguasai jasadnya sendiri daripada Reinforce. Apabila kembali sedar, Shamal meminta maaf kepada Hayate. Hayate bagaimanapun tidak menyalahkan mereka dan dia mengucapkan welcome back everyone. Apabila Buku Kezaliman berjaya ditewaskan, Guardian Knight berkhidmat dengan Jabatan Angkasa Bureau. Shamal menjadi doktor kerana dia berbakat dalam mengubati luka dalaman.

• Yagami Vita (ヴィータ, Vita)

Suara Latar : Asami SanadaVita yang ingin melancarkan seranganVita merupakan ahli Guardian Knight yang paling muda. Gelarannya ialah Kesatria Besi Mertun (鉄槌の騎士, Tettsui no Kishi). Vita lebih berperwatakan kebudak budakan. Ketika baru tiba di rumah Hayate melalui Gerbang Sistem Ancient Belka. Vita lah orang pertama yang menegur Hayate yang merupakan Masternya. Vita pada mulanya kelihatan sedikit sombong dan pendiam. Lama kelamaan Vita amat menyayangi Hayate selepas Hayate membeli anak patung Jack Skellington dan menjahit di topi nya. Kemudian, Vita mula bercakap dan lebih gembira berada di sisi Hayate. Pakaiannya semasa berlawan berwarna merah terang dan bajunya lebih menjurus kepada gaya Lolita. Senjatanya ialah Graf Eisen yang digelar sebagai "Crimson Iron Rider" (紅の鉄騎 Kurenai no Tekki).

Vita pertama kali dilihat pada episod 1 di mana dia datang menyerang Nanoha secara mengejut bertemankan Zafira. Vita tidak peduli mengenai kesakita Nanoha, asalkan dia dapat Linker Core. Berlaku pertarungan hebat antara mereka, tetapi Nanoha tewas kerana Raging Heart lebih lemah berbanding Graf Eisen yang memakai Sistem Cartridge. Apabila Fate tiba untuk menyelamatkan Nanoha, Vita pula berlawan dengan Fate dan Vita berjaya di tangkap. Namun begitu, Signum datang menyelamatkan Vita sekaligus menewaskan Fate.

Vita meluangkan masanya bersama sama dengan keluarga Yagami. Kadang kala Vita turut mandi bersama sama dengan Hayate. Apabila Raging Heart diupgrade, Nanoha dan Vita berlawan secara adil dan Nanoha seringkali bertanya kepada Vita apakah tujuan mereka yang sebenar. Tetapi sikap panas baran Vita seringkali menghalang persahabatan mereka. Sehinggalah Linker Core Guardian Knight diserap dan dihidupkan kembali, dan semua masalah di selesaikan, Vita kembali senyum dan lebih mengambil berat mengenai Nanoha

• Yagami Zafira (ザフィーラ, Zafira)

Suara Latar : Kazuya IchijouZafira memperkenalkan dirinyaZafira ialah Familiar bagi Guardian Knight. Ianya dikenali sebagai Guardian Beast, bukannya familiar. Gelaran Zafira ialah "Shielding Guardian Beast" (盾の守護獣 Tate no Shugojū). Zafira berperwatakan pendiam dan hanya bersuara apabila terdapat sesuatu yang penting yang perlu diutarakan. Zafira kebanyakkannya dilihat bersama dengan Vita untuk mengumpul Linker Core. Form nya ialah Serigala Jantan Biru semasa dalam musim kedua. Manakala di musim ketiga, form Zafira ialah Anjing Jantan Biru.

Zafira pertama kali dilihat pada episod pertama. Dia dan Vita datang menyerang Nanoha, namun kemudian mereka melarikan diri apabila barier mereka dipecahkan oleh Starlight Breaker iaitu serangan tertinggi milik Takamachi Nanoha. Apabila berlawan, Zafira seringkali menentang Arf Testarossa iaitu familiar milik Fate testarossa. Arf lebih bising berbanding Zafira. Melalui perlawanan, persahabatan antara Arf dan Zafira terjalin. Apabila sepasang kembar menyerang Guardian Knight dan menyerap Linker Core mereka, Zafira ialah Guardian Knight yang terakhir bangun menentang. Zafira menyerang sehingga ke titisan terakhir namun tetap tewas. Apabila Yagami Hayate membina kembali sistem Guardian Knight dan semua masalah selesai Zafira tinggal bersama sama dengan keluarga Yagami. Arf juga sering mengajarnya menukar bentuk daripada Serigala kepada Anjing.

Kembar Liese

Liese (リーゼ Rīze) Twins

Kembar Liese ialah Familiar ciptaan Gill Graham. Mereka berbentuk kucing seperti Linith Testarossa. Kakaknya bernama Liz Aria dan adiknya bernama Liz Lotte. Mereka berdua ialah guru kepada Chrono Harlaown dalam menguasai ilmu magis. Dan, mereka jugalah kembar yang memakai topeng Biru.

• Liese Aria (リーゼアリア, Rīzearia)

Suara Latar : Asuka TaniiSi kembar berjaya ditangkap oleh Chrono HarlaownAria ialah kakak kepada Lotte. Aria kelihatan lebih tegas, pendiam dan komited terhadap tugasnya. Aria dan adiknya, Lotte masuk campur dalam pertarungan antara pihak Jabatan Angkasa Bureau dan Guardian Knight. Mereka telah diberi arahan supaya menolong Guardian Knight melengkapkan Buku Kezaliman dengan secepat mungkin oleh Gill Graham. Biarpun tugas mereka dianggap bertentangan dengan tugas yang sebenar, namun mereka tetap teruskan kerana Gill ingin menamatkan kes kebangkitan Buku Kezaliman dengan secepat yang mungkin. Aria menolong Vita melarikan diri daripada Nanoha dan dia jugalah mengikat Nanoha dari jarak yang jauh. Semasa mengambil Linker Core Guardian Knight, Aria menyamar sebagai Takamachi Nanoha untuk membangkitkan kemarahan Hayate, sekaligus menyeru kepada kebangkitan kedua Buku Kezaliman.Identiti mereka berdua didedahkan

• Liese Lotte (リーゼロッテ, Rīzerotte)

Suara Latar : Miyu MatsukiLotte ialah adik kepada Aria. Lotte kelihatan lebih ceria, peramah dan komited terhadap tugasnya. Lotte dan kakaknya, Aria masuk campur dalam pertarungan antara pihak Jabatan Angkasa Bureau dan Guardian Knight. Mereka telah diberi arahan supaya menolong Guardian Knight melengkapkan Buku Kezaliman dengan secepat mungkin oleh Gill Graham. Biarpun tugas mereka dianggap bertentangan dengan tugas yang sebenar, namun mereka tetap teruskan kerana Gill ingin menamatkan kes kebangkitan Buku Kezaliman dengan secepat yang mungkin. Lotte menolong Signum menyerang Fate, dan dia jugalah yang merentap Linker Core milik Fate. Semasa mengambil Linker Core Guardian Knight, Lotte menyamar sebagai Fate testarossa untuk membangkitkan kemarahan Hayate, sekaligus menyeru kepada kebangkitan kali kedua Buku Kezaliman.